Del suo passato storico, la cittadina conserva significativi ricordi: oltre che la celebre Fortezza, sono mirabili il romanico Battistero di San Giovanni, la Torre Campanaria, la Chiesa dei Santi Nicolò e Francesco, che custodisce una preziosa opera del Palmezzano, il settecentesco Palazzo Piancastelli, il Padiglione delle Feste e il Grand Hotel (dotato di centro benessere), all’interno dell’incantevole Parco delle Terme.

L'attuale nome, di cui si parla nei documenti dal 1118, deriva da Castrum Cari: si attribuisce infatti la costruzione della rocca ad un imperatore romano, Carus o Carinus.

Per quanto riguarda lo sfruttamento curativo delle acque, la storia comincia con i primi decenni del 1800.

Plinio Schivardi descrisse nella sua guida del 1875 sei sorgenti.

Le acque sono sulfuree, sulfuree-salso-bromo-iodiche, bicarbonato-solfato-alcalinoterrose, solfato alcalino terrose.

Lo stabilimento termale, fondato nel 1843, è oggi articolato in tre edifici situati all’interno di un parco di 8 ettari, progettato dal fiorentino Boboli, e direttamente collegati con il Jolly Hotel Grande Albergo Terme.

Il complesso offre un ambiente rilassante e numerosi impianti per lo sport e il divertimento, tra cui una vasta piscina esterna con tre vasche, idromassaggi e trampolini, un campo da minigolf e un dancing all’aperto.

La cura termale fondamentale praticata a Castrocaro è la balneazione: l'azione curativa dei bagni salsoiodici è basata sulla salinità dell'acqua e sul contenuto di iodio, quella dei bagni sulfurei è basata sulla proprietà terapeutica dello zolfo.

Un'altra applicazione è quella inalatoria.

L'azione dell'acqua salsoiodica, particolarmente quella calda, si svolge nelle forme infiammatorie croniche dell'apparato respiratorio, con la stimolazione dei tessuti, col lavaggio delle mucose e della cavità delle tonsille.

Alle cure termali tradizionali si sono affiancati negli ultimi anni un poliambulatorio specialistico, un attrezzato centro benessere con piscine termali, idromassaggio, sauna, bagno turco, grotta sudatoria, doccia scozzese e relativa linea di prodotti cosmetici, un centro di riabilitazione, un centro di diagnosi, prevenzione e riabilitazione delle malattie venose e linfatiche, un centro di medicina estetica, uno di medicina tradizionale cinese e un servizio di medicina omeopatica.